So ein Arduino Mega hat doch 4 serielle Schnittstellen (UARTs). Und er kann AVR-typisch als I2C-Master oder als I2C-Slave laufen. Richtig?

Der Raspi hat 1 x I2C und 1 x UART an der Stiftleiste und zusätzlich noch Bluetooth und WLAN? Wobei Bluetooth eigentlich schon durch die Verbindung zum Smartphone belegt ist?

Wenn das alles so stimmt, könnte man doch den einen Mega als I2C-Slave an den Raspi anbinden. Der Mega hat dann noch die vier UARTs frei und man kann damit z.B. weitere "kleinere" Controller ansteuern.

Ob man den zweiten Mega über den Schleifring per I2C-Slave an den Raspi anbindet? Ist die Frage, ob's störungsfrei funktioniert.
Wenn nicht, hast Du aber immer noch die Möglichkeit, per UART des ersten Megas mit einer UART des zweiten Megas über eine Bluetooth-Bridge (z.B. HC-05/ HC-06) zu reden. Dabei würde der erste Mega die Daten vom Raspberry an den zweiten Mega "durchreichen".

Wenn Du Dich mit der Idee der "Durchreiche" anfreunden kannst, wäre noch die Frage, ob man den ersten Mega nicht auch per UART an den Raspi anbindet und damit den I2C-Bus aus der Sache komplett eliminiert. Das würde wohl das Protokoll vereinfachen.