Sollten die beiden ungenutzten Bits des LSB gesetzt sein, würde das den Wert des Winkels verfälschen (erhöhen). Mit &63 löscht du diese und gehst so auf Nummer Sicher.
Mit Wire.write(255) sendest du einen Wert an einen anderen IC. Der interpretiert diesen Wert (irgendwie) und antwortet dann darauf. Wire.h hat darauf keinen Einfluss.
Mit Wire.requestFrom(66, 2) erfragst du 2 Byte vom IC auf Adresse 66. Welche Bytes dieser sendet, hängt wiederum vollständig vom IC ab, nicht von Wire.h.
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