Kann es sein dass du die Versorgungsspannung doch irgendwie zum "schwingen" bringst? ...
Genau das fürchte ich, obwohl ich einen völlig gesonderten Spannungsregleraufbau (78S05, Kondensatoren) benutze. Ich werde das prüfen.

... Hängt sonst was am USB vom Raspberry? ...
Es sind beide Anschlüsse belegt: EDIMAX-WLAN-Stick und FTDI-UART für Verbindung zum Master 115,2kBd. Und WENN der RasPi-Hub zwei Anschlüsse hat, so sollten die ja beide nutzbar sein.

... Wo speist du die 5v für den Raspberry ein, am MicroUsb oder über die GPIO? ...
Am MicroUSB.

Derzeit vermute ich, dass ich eben als Simpellösung, ohne weitere Fehlersuche, einen zweiten 9,9V/2,5Ah-Block nur für den RasPi besorge. Wollte eigentlich nur einen für die gesamte Controllerbestückung verwenden. Aber das ist kein Problem. Besser drei Blöcke mit Funktion als zwei mit Störung.