Im PSOC Datenblatt steht nur was von 2.1V für GPIO. Ob damit auch I2C gemeint ist, würde ich nicht von ausgehen. Mindestens 0.7*VCC für HIGH Pegel heisst gleich oder größer, aber nicht weniger. Wenn es mit dem Mega32 (ich nehme an unter 5V) geklappt hat und mit dem Raspberry Pi unter 3.3V nicht, dann spricht das für Pegelprobleme. Es kann natürlich auch ein Software Fehler im RasPi Code sein.

5V zu 3V Pegelwandler gibt es von AdaFruit oder Sparkfun.