Ich bin mittlerweile der Meinung so ziemlich jede Einstellung ausprobiert zu haben, jedoch ohne Erfolg.

Welche SPI Einstellung würdest du Anhand des Datasheet des AD5624 denn wählen? (Das Datasheet habe ich der Modellbezeichnung angehängt (einfach auf den Link klicken)

Und zum /SS. Den habe ich standardmäßig als Output definiert und dann zusätzlich vor jeder Übertragung noch auf high gesetzt (was laut Datasheet des ATmega168 aber nicht nötig sein soll, da es keine Auswirkung haben soll, wenn der SS/ als Output definiert ist). An dem SS/ Pin des ATmega168 ist bei meinem Crumb128 auch eine LED angeschlossen, die leuchtet, wenn in den Pin auf 0 setze,