Stromversorgung sollte eigentlich alles in Ordnung sein, wenn ich dass Setzen des Ports aus der ISR Routine in die main Funktion kopiere tritt auch exakt dass erwartet Ergebnis ein, PIN4 Wird High => LED aus.
Es wird tatsächlich der Interrupt nicht ausgelöst bzw die ISR nicht ausgeführt.

Nutze AVR Studio und den AVRISP mkII kann beim Programmer was schief gehen ? andere Programme funktionierten bisher eigentlich einwandfrei.

Müssen evtl bestimmte FUSEbits gesetzt werden um Interrupts zu verwenden?

laut Datenblatt reicht das Globale Interrupt Enable und eben für den spezifischen Interrupt hier TOIE2 für den Counterüberlauf.