Was mache ich beim Aktivieren des Interrupts falsch? Es passiert einfach nichts ...
Ich sehe weder, dass du i2c_init aufrufst, noch dass du TWBR selber setzt.

Wie ist das eigentlich, muss ich als Implementierung nun twimaster.c oder i2cmaster.S verwenden?
i2cmaster.S ist Software-I2C, twimaster.c ist Hardware-I2C, und du möchtest offensichtlich Hardware-I2C haben.

Wenn du den TWI-Interrupt benutzen willst, musst du dich von der Fleury-Lib aber sowieso verabschieden. Die macht nämlich Polling, und "mischen" wird nichts werden.