Es gibt da verschiedene Möglichkeiten:
1) Ein EPROM oder ggf. auch EEPROM am Expansionsport anschließen. Startet als ROM modul sofort nach dem Einschalten und ist einfach, da kein Comtroller.
2) Das DMA Protokoll oder als Externe CPU am Expansionsport: ist kompliziert, aber dann könnte eventuell alles auf dem AVR laufen und nur der SID vom C64 genutzt werden.
3) Das Program von der UART Laden.
Am USER Port ist eine UART schnittstelle verfügbar von der man das Program laden kann und auch gut Text ausgeben kann. Den Ladebefehl am C64 müsste man dann aber blind eingeben.

Ein externes LCD Dispaly würde ich sowieso an der UART anschließen, ist einfach und wird vom C64 Basic unterstützt. Das Kassetten interface ist eher ungeeignet, da schon besser der IEC Bus.