Wenn Du 2 AVRs synchron von einem Zähler ansteuern möchtest, sind pro AVR schon mal 8 Pins für Eingänge weg; dann brauchst Du ja schon bald 3 AVRs, um die 64 LEDs ansteuern zu können. Ist alles nicht sehr glücklich.

Als Basis empfehle ich Dir, mit einem AVR, PIC oder was auch immer, einen 8 Bit Datenbus mit z.B. 8...16 Adressleitungen, Schreib- und Lese-Signal aufzubauen.
An diesen Bus kannst Du für die 64 LEDs erst mal 8 Latchs 74HC(T)273 mit 8 Treibern ULN2803A anschließen (8 * 8 Bit = 64 LEDs). Dafür werden 3 Adressleitungen benötigt (3 Bit = 8 Möglichkeiten).
Die Daten würde ich am Anfang im AVR speichern und von dort an die Latchs schicken.
Diese 'Geschichte' kannst Du nach Belieben erweitern oder mit nur 8...16...32 LEDs beginnen.
Später kannst Du an diesen Bus beliebigen Speicher oder andere 8 Bit-'Sachen' mit dran hängen.