Im Datenblatt der LED findest Du für einen bestimmten Strom die Flussspannung Uf (z.B. 1.2V). Die ziehst Du von der Versorgungsspannung ab (in Deinem FAll die 5V Vcc) und teilst das Ergebnis durch den Strom, der durch die LED fliessen soll, z.B. 3mA macht

(5V-1.2V)/3mA = 1267 Ohm.

Die umgekehrte Rechnung ist nicht so einfach (vom Widerstand auf den Strom schliessen) da sich die Flussspannung der LED mit dem Strom durch die LED ändert. Da hilft nur ein Blick ins Datenblatt der LED.