Um en wenig damit "spielen" zu können brauche ich außer einem ISP-Programmierkabel kein weiteres Zubehör, oder?
Du brauchst das ISP Programmierkabel, Akkus oder ein passendes Netzteil, die Platine und natürlich die Bauteile die auf die Platine gehören.

Welchen uC würdet ihr empfehlen? Sind die beiden Modelle Kompatibel und worin unterscheiden sie sich überhaupt?
Die sind auf jeden Fall soweit kompatibel, dass du beide mit dem RN-Controll verwenden kannst. Soweit ich weiss unterscheiden sie sich hauptsächlich in der Grösse des Speichers.

Auf www.atmel.com gibt es auch eine tabellarische Übersicht mit den wichtigsten Features.
Wenn du es ganz genau wissen willst, kannst du da auch die Datenblätter runterladen und die vergleichen.

Ich glaube für den Anfang reicht ein ATMega16 aus.